Această colecţie cuprinde peste 120 de manuscrise datând din secolele XII-XIX, scrise în limbile greacă, slavă, turcă şi română cu caractere chirilice.
Unele manuscrise sunt cunoscute în întreaga lume, cum este cazul Tetraevangheliarului pe pergament transcris la Constantinopol, din secolele XII-XIII.
De asemenea, în colecţie există manuscrise cu muzică bizantină sau trei variante ale Letopiseţului Ţării Româneşti şi mai ales o copie a Istoriei Universale a lui Mihail Moxa.
Muzeul deţine manuscrise ale cronicarului Dionisie Eclesiarhul (Pomelnicul Bisericii de la Şimnic, Pomelnicul Mănăstirii Obedeanu), manuscrise de la Mănăstirea Neamţ sau Şcheii Braşovului.
